Uno de los bloques de construcción más prometedores para almacenamiento y procesamiento de información son los llamados nanoimanes moleculares y qubits de espín molecular. Estos sistemas moleculares cero-dimensionales exhiben fenómenos magnéticos interesantes, donde la información se codifica en sus niveles de energía de espín. Debido a la dificultad de aislar completamente un sistema mecano-cuántico, interacciones descontroladas con el entorno circundante pueden dañar la información ya sea guardada o bajo procesamiento en estos sistemas. Por tanto, con el fin de construir nanoimanes moleculares y qubits de espín molecular capaces de satisfacer las exigencias más desafiantes ya sean actuales o futuras, uno primero necesita desarrollar un marco de trabajo racional para saber cómo hay que diseñar un sistema dado tan desacoplado de los efectos perjudiciales de su entorno como sea posible. En esta tesis, llevamos a cabo una exploración teórica de algunos de los mecanismos más importantes que contribuyen a la relajación de espín, es decir, el colapso de la información guardada y procesada en los sistemas mencionados arriba. Pretendemos desarrollar métodos de primeros principios y eficientes ideados primero para cuantificar el daño de estos mecanismos, y luego para proporcionar reglas sintéticas para re-diseñar y mejorar un sistema dado en el laboratorio. Aplicaremos y testaremos nuestros novedosos métodos a un conjunto representativo de los nanoimanes moleculares y qubits de espín molecular más interesantes y prometedores. Con el propósito de facilitar un uso sistemático de estos métodos a cualquier investigador interesado, también desarrollamos y proporcionamos un marco de trabajo computacional que incorpora los modelos teóricos aquí desarrollados.