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Quantum coherent manipulation of spin information in molecular nanomagnets

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23 - Química
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Quantum coherent manipulation of spin information in molecular nanomagnets

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dc.contributor.advisor	Aragó, Juan
dc.contributor.advisor	Gaita Ariño, Alejandro
dc.contributor.author	Ullah, Aman
dc.contributor.other	Institut de Ciència Molecular	es_ES
dc.date.accessioned	2023-02-08T08:55:04Z
dc.date.available	2023-02-09T05:45:05Z
dc.date.issued	2023	es_ES
dc.date.submitted	17-02-2023	es_ES
dc.identifier.uri	https://hdl.handle.net/10550/85344
dc.description.abstract	Quantum two-level systems based on spin states known as ``spin-qubits’’ are promising building blocks for the development of quantum technologies. Among different physical platforms, spin-qubits defined in single-molecule-magnets (SMMs) are promising candidates because their electronic structure can be easily tuned by chemical engineering (i.e., the molecular spin Hamiltonian can be easily modified). However, molecular spin qubits generated in SMMs faces several challenges: fragile quantum coherence, insufficient coherent control over spin states and generation of entanglement between the spin-qubits for quantum information processing applications. To address these challenges and achieve the coherent manipulation of spin information, we need to understand the relationship between spin states, molecular motions (vibrations or phonons) and charge polarization (e.g., that generated by an external E-field). The current Thesis explores the relationship between spin states, vibrations and polarization from a theoretical perspective. Initially, we study the interaction between spin states and vibrations (vibronic coupling) as an important source of spin information dissipation. In particular, a detailed modelling of vibronic couplings, supported by experimental evidence, is employed to decipher the decoherence pathways in different SMMs. Our outcomes reveal that only some molecular distortions associated to certain vibrational modes are able to strongly couple to spin degrees of freedom and, thus, promoting decoherence. Additionally, we also identified that sparse spectra between spin and phonon states are crucial to preserve quantum superpositions longer times. Secondly, we present a comprehensive study of coherent control over spin states using electrical fields in a molecular qubit system that exhibits clock transitions (HoW10). This coherent control is modelled by evaluating the spin-electric coupling (SEC); that is, finding a relation between spin states, charge polarization, and molecular distortions. The strong SEC observed in HoW10 is sufficient to allow selective addressing of the spins using a local E-field at practical level. Finally, we explore the possibility of constructing two-qubit entanglement gate in a pair of two dipolar-coupled clock-qubit (HoW10--HoW10), where electrical field is used to locally control the qubit states. The work presented in this Thesis advances the understanding of molecular spin qubits for their potential application in quantum information processing.	en_US
dc.description.abstract	Los sistemas cuánticos de dos niveles basados en estados de espín, conocidos como ``qubits de espín'', son bloques prometedores para el desarrollo de tecnologías cuánticas. Entre las distintas plataformas físicas, los qubits de espín definidos en imanes de molécula única (SMM) son candidatos prometedores porque su estructura electrónica puede ajustarse fácilmente mediante ingeniería química (es decir, el Hamiltoniano de espín molecular puede modificarse con facilidad). Sin embargo, los qubits moleculares de espín generados en SMM se enfrentan a varios retos: coherencia cuántica frágil, control coherente insuficiente de los estados de espín y generación de entrelazamiento entre los qubits de espín para aplicaciones de procesamiento de información cuántica. Para abordar estos retos y lograr la manipulación coherente de la información de espín, necesitamos comprender la relación entre los estados de espín, los movimientos moleculares (vibraciones o fonones) y la polarización de la carga (por ejemplo, la generada por un campo E externo). La presente Tesis explora la relación entre los estados de espín, las vibraciones y la polarización desde una perspectiva teórica. Inicialmente, estudiamos la interacción entre los estados de espín y las vibraciones (acoplamiento vibrónico) como una fuente importante de disipación de información de espín. En particular, se emplea un modelado detallado de los acoplamientos vibrónicos, apoyado por pruebas experimentales, para descifrar las vías de decoherencia en diferentes SMM. Nuestros resultados revelan que sólo algunas distorsiones moleculares asociadas a determinados modos vibracionales son capaces de acoplarse fuertemente a grados de libertad de espín y, por tanto, promover la decoherencia. Además, también identificamos que los espectros dispersos entre los estados de espín y fonón son cruciales para preservar las superposiciones cuánticas durante más tiempo. En segundo lugar, presentamos un estudio exhaustivo del control coherente de los estados de espín mediante campos eléctricos en un sistema qubit molecular que presenta transiciones de reloj (HoW10). Este control coherente se modela evaluando el acoplamiento espín-eléctrico (SEC); es decir, encontrando una relación entre los estados de espín, la polarización de la carga y las distorsiones moleculares. El fuerte SEC observado en HoW10 es suficiente para permitir el direccionamiento selectivo de los espines mediante un campo E local a nivel práctico. Por último, exploramos la posibilidad de construir una puerta de entrelazamiento de dos qubits en un par de dos reloj-qubit acoplados dipolarmente (HoW10--HoW10), donde el campo eléctrico se utiliza para controlar localmente los estados de los qubits. El trabajo presentado en esta Tesis avanza en la comprensión de los qubits de espín moleculares para su potencial aplicación en el procesamiento cuántico de la información.	es_ES
dc.format.extent	293 p	es_ES
dc.language.iso	en	es_ES
dc.subject	molecular nanomagnets	es_ES
dc.subject	spin qubit	es_ES
dc.subject	vibronic couplings	es_ES
dc.subject	quantum computing	es_ES
dc.title	Quantum coherent manipulation of spin information in molecular nanomagnets	es_ES
dc.type	doctoral thesis	es_ES
dc.subject.unesco	UNESCO::FÍSICA	es_ES
dc.subject.unesco	UNESCO::QUÍMICA	es_ES
dc.embargo.terms	0 days	es_ES