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Gómez Gómez, María Isabel
Garro Martínez, Núria (dir.); Cantarero Sáez, Andrés (dir.) Departament de Física Aplicada i Electromagnetisme |
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Aquest document és un/a tesi, creat/da en: 2014 | |
The tunability of the direct bandgap of In1−xGaxN alloys from the UV to the IR by changing x from 0 to 1 is the basis for potential applications such us white LEDs, LDs or solar cell. However, compositional inhomogeneities and phase segregation, due not only to the lack of substrates with lattice parameter and thermal expansion coefficient matching the InN and GaN ones, but also to the low dissociation temperature of In compared to that of Ga, hamper the growth of high quality films across the entire range of compositions. In order to overcome these problems theoretical and experimental studies pointed to the growth of In1−xGaxN NWs.
The first objective of this Thesis was the study of the morphological, structural and optical properties of InxGa1-xN nanowires, by catalyst free growth directly on a Si(111) substrate by plasma assisted molecular beam epitaxy (PA-MBE). The substrate t...
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The tunability of the direct bandgap of In1−xGaxN alloys from the UV to the IR by changing x from 0 to 1 is the basis for potential applications such us white LEDs, LDs or solar cell. However, compositional inhomogeneities and phase segregation, due not only to the lack of substrates with lattice parameter and thermal expansion coefficient matching the InN and GaN ones, but also to the low dissociation temperature of In compared to that of Ga, hamper the growth of high quality films across the entire range of compositions. In order to overcome these problems theoretical and experimental studies pointed to the growth of In1−xGaxN NWs.
The first objective of this Thesis was the study of the morphological, structural and optical properties of InxGa1-xN nanowires, by catalyst free growth directly on a Si(111) substrate by plasma assisted molecular beam epitaxy (PA-MBE). The substrate temperatures (Ts) were comprised in the range between 400 and 500ºC, and the nominal In conentration [In], higher than 40%, so far, unexplored conditions.
First of all, the Ts effect was studied in three series of samples grown under the following constant nominal Ga concentrations: [Ga]= 7, 13 and 27%, and Ts in the range aforementioned. The morphology and the size of the samples were studied from the pictures obtained in an scanning electron microscope (SEM). An increase in the diameter and length as Ts rises was observed, while the density of NWs by sample area diminishes. Samples grown a at lowest Ts showed hexagonal prism shape, as the Ts rises the morphology worsens. All the samples were also characterized by Raman spectroscopy, X ray diffraction (XRD) and photoluminescence (PL). The three techniques concluded that the samples are composed by an In rich region, x~5%, a region with intermediate composition, x~20%, and a third one Ga riich, x>60%. The increase of Ts gives rise to a worse Ga incorporation at the In richer regions and the opposite effect in the Ga richer ones.
The effect of the variation of the Ga supply it was also studied in samples grown at constant Ts~450ºC and [Ga]=7, 13, 27 and 60%. The samples grown with [Ga]<30% showed hexagonal prism morphology. The increase of the [Ga] up to a 60% gives rise to a bimodal distribution of the NWs size and a worsening in their morphology. The three techniques proved the existence of he three compositional regions also found in the study with the Ts.
With the aim of finding the origin of the inhomogeneities in the composition of the NWs, tens of single NWs were characterized by employing two techniques with nanometric spatial resolution, both based on the energy dispersive X ray spectroscopy (EDX). The first one employs as excitation source the electron beam from a transmision electron microscope (TEM), and the second one X rays generated in a synchrotron. These techniques prove the existence of a core-shell structure within each NW as origin of the compositional inhomogeneites. The core-shell structure is constituted by an In rich (almost pure InN) core covering almost the full NW volume wrapped by a thin Ga richer shell. The shell thickness diminishes from the bottom to the top of the NW and its Ga content follows the same trend. This model it was also verified by a resonant Raman spectroscopy study of single NWs, The agreement of the results from the three techniques concludes that for all the growth conditions explored spotaneous core-shell NW are formed.
High quality InN NWs grown by MBE contributed to a better comprehension of the InN NWs fundamental properties, such us high type- n conductivity, despite not being intentionally doped, and the existence of an electron accumulation layer in the polar and non polar surfaces. However, a better comprehension of their electrical properties is necessary to exploit their potential applications in electronic nanodevices. So far, FET, 2 and 4 point probe configurations have been employed for electrical characterization at room temperature, but studies as temperature function only have been carried out under the influence on the contact resistances.
The second objective of this Thesis was the stuy of the electronic transport in single InN NWs in four point probe geometry as a function of temperature from 0 to 300 K. in order to contact on 4 point probe single InN NWs with of about 1 micron length by electron beam lithography (EBL), therefore, the first challenge consisted on the optimization of the EBL parameters. Random potential peak destroy the NWs contacted, thus, it was necessary the design of a filter system based on opto-couplers in order to avoid that the NWs were damaged. Finally, several NWs were characterized as T function in two point probe configuration, results suggested that NWs have metal-like behavior.La posibilidad de sintonizar la banda prohibida de las aleaciones de In1-xGaxN desde el UV al IR variando x desde 0 a 1 es la base para potenciales aplicaciones de esta aleación como diodos emisores de luz (LEDs), del inglés “light emitting diodes”, diodos láser (LDs), del inglés “laser diodes” o células solares. Sin embargo, las inhomogeneidades en la composición y la segregación de fases, debido no sólo a la fata de sustratos con coeficientes de expansión térmica que se ajusten a los del InN y el GaN, sino también a la baja temperatura de disociación del InN comparada con la del GaN, dificulta el crecimiento de capas de alta calidad en todo el rango de composiciones. Con el objetivo de superar éstos problemas estudios teóricos y experimentales sugieren el crecimiento de In1-xGaxN en forma de nanohilos (NWs), del inglés “nanowires”.
El primer objetivo de esta tesis ha sido estudiar las propiedades morfológicas, estructurales y ópticas de nanohilos (NWs), del inglés “nanowires”, crecidos sobre Si (111) por epitaxia de haces moleculares asistida por plasma (PA-MBE), del inglés “plasma assisted molecular beam epitaxy”, en ausencia de catalizador. Estando las temperaturas de sustrato (Ts) empleadas comprendidas en el rango entre 400 y 500ºC, y la concentración nominal de In ,[In], por encima del 40%, condiciones hasta ahora inexploradas.
En primer lugar se estudia el efecto de la Ts de tres series de muestras crecidas bajo concentraciones de Ga nominales constantes tales que [Ga] = 7, 13 y 27%, y Ts barriendo el rango de temperaturas mencionado anteriormente. La morfología y el tamaño de las muestras se estudia a partir de las imágenes obtenidas en un microscopio electrónico de barrido (SEM), del inglés “scanning electron microscope”. Se observe un aumento del diámetro y de la longitud a medida que aumenta Ts, mientras que la densidad de NWs por área de muestra disminuye. La morfología de las muestras crecidas a menor Ts es de prisma hexagonal, empeorando a medida que aumenta la Ts. Todas la meustras también se caracterizan por espectroscopía Raman, difracción de rayos X (XRD), del inglés “X ray diffraction” y fotoluminiscencia (PL), del inglés “photoluminescence”, Las técnicas anteriormente mencionadas corroboran la existencia de una región muy rica en In, x~5%, otra de composición intermedia, x~25%, y una región rica en Ga, x>60%. El aumento de la Ts se traduce en una peor incorporación del Ga en las zonas más ricas en In y el efecto contrario en las zonas más ricas en Ga.
El efecto la variación del suministro de Ga se estudia en muestras crecidas con Ts~450ºC constante y [Ga]= 7, 13, 27 y 60%. Las muestras crecidas con [Ga]<30% mostraron morfología de prisma hexagonal. El aumento en [Ga] dio lugar a una disminución en el diámetro de los NWs, y a un ligero aumento de su longitud promedio, mientras que la densidad aumenta. Al aumentar [Ga] al 60%, se observa una distribución de los tamaños de los NWs bimodal y un empeoramiento de la morfología de los NWs. En relación a la composición, las tres técnicas mencionadas anteriormente evidenciaron la existencia de las tres regiones que aparecen en el estudio del efecto de la Ts.
Con el objetivo de encontrar el origen de las inhomogeneidades de las muestras se caracterizaron NWs individuales de cada muestra utilizando dos técnicas con resolución espacial nanométrica basadas en la dispersión de energía de rayos X (EDX), del inglés “energy dispersive X-ray spectroscopy. La primera de ellas utiliza como fuente de excitación el haz de electrones de un microscopio electrónico de transmisión (TEM), del inglés “transmission electron microscope” y la segunda rayos X generados en un sincrotrón. Estas técnicas evidenciaron la existencia de una estructura núcleo-corteza en el interior de cada NW, revelando que las inhomogeneidades proceden del interior de cada NW. Dicha estructura se constituye por un núcleo que es prácticamente InN y que ocupa la mayor parte del volumen del NW, rodeado de una corteza más rica en Ga. El grosor de la corteza disminuye desde la base a la punta y su contenido en Ga sigue esa misma tendencia. Este modelo fue también verificado a través del estudio Raman resonante....
El crecimiento por MBE ha permitido obtener NWs de InN alta calidad, contribuyendo a una mejor comprensión de las propiedades fundamentales de los NWs de InN, como su alta conductividad tipo n, pese a que no estén intencionalmente dopados, y la existencia de una capa de acumulación tanto en las superficies polares como no polares. Sin embargo, es necesaria una mejor comprensión de las propiedades eléctricas de los NWs de InN es para explotar sus potenciales aplicaciones en dispositivos nanoelectrónicos. Hasta ahora, las configuraciones utilizadas en su caracterización eléctrica se han llevado a cabo a T ambiente en cofiguración FET, y de 2 y 4 puntas, pero estudios en función de la temperatura sólo se han hecho bajo la influencia de las resistencias de contacto.
El segundo objetivo de esta tesis fue el estudio del transporte electrónico en NWs individuales de InN en configuración de 4 puntas en función de la temperatura, en el rango de 0 a 300K.
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