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High accessibility and chemical homogeneity in mesoporous materials: silicas, gold-containing composites and phosphates

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23 - Química
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High accessibility and chemical homogeneity in mesoporous materials: silicas, gold-containing composites and phosphates

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dc.contributor.advisor	Amorós del Toro, Pedro José
dc.contributor.author	Moragues Bartolomé, Alaina María
dc.contributor.other	Facultat de Química	es_ES
dc.date.accessioned	2015-07-27T10:55:13Z
dc.date.available	2015-07-28T03:45:06Z
dc.date.issued	2015	es_ES
dc.date.submitted	04-09-2015	es_ES
dc.identifier.uri	http://hdl.handle.net/10550/45847
dc.description.abstract	El trabajo recopilado en esta tesis está basado en la formación de materiales mesoporosos y sus posibles usos como catalizadores. Este trabajo se ha estructurado en cuatro partes diferenciadas. En primer lugar se presenta una breve introducción a los materiales mesoporosos revisando su evolución en la historia, los diferentes métodos de síntesis, su versatilidad en cuanto a funcionalización y aplicaciones y acabando con un repaso al trabajo realizado en el grupo de investigación. El segundo capítulo está centrado en el mejor conocimiento de la sílice UVM-7, un material mesoporoso de carácter bimodal desarrollado por el grupo. En primer lugar se estudia en detalle la estructura del material para confirmar la interconexión en tres dimensiones de los mesoporos. Esto se consigue a través de medidas de tomografía electrónica, combinadas con la formación de réplicas de carbono y la preparación de composites con oro y el posterior estudio microscópico de su dispersión en el material. Una vez conocida al detalle su estructura, se trabaja en la expansión de los mesoporos utilizando alcanos como agentes expansores, suponiendo que, dado su carácter hidrofóbico, estos se alojarán en el interior de las micelas de surfactante. En este trabajo se estudia la cantidad real de alcano alojada en las micelas a través de medidas espectrofotométricas y se trata de explicar los resultados obtenidos en base a estudios coloidales. Finalmente, para poner en valor la expansión obtenida se inmovilizan enzimas e ibuprofeno en los materiales con mayor expansión. El tercer capítulo recoge dos trabajos en los que se ha colaborado con diferentes grupos de catálisis. Se forman composites de sílice con diferentes dominios oxídicos utilizando dos estrategias diferentes. En el primer caso, se forman composites tipo UVM-7 con Ni/Sn/Ce utilizando una síntesis en “one-pot”, siguiendo del método de los atranos. En el segundo caso, se impregna el material UVM-7 para formar óxidos cristalinos de TiO2, ZrO2 y CeO2 en su superficie. Posteriormente se depositan partículas de Au sobre los materiales y se prueban en la catálisis de la condensación selectiva de benzilamina a N-benzilidenbenzilamina y en la oxidación de CO a CO2 respectivamente. El trabajo realizado por nuestra parte recoge la síntesis y caracterización de los soportes, así como la comprensión de los resultados catalíticos en base a la estructura de los distintos materiales. Por último se incluye un capítulo sobre materiales mesoporos no silíceos en el que se estudia la formación de un fosfato de hierro mesoporoso así como de fosfonatos de hierro. Para ello se utiliza un surfactante como agente director estructural, igual que en el caso de la UVM-7. Se caracterizan los materiales con diferentes técnicas y se propone una estructura.	es_ES
dc.description.abstract	The work collected in this PhD Thesis is based on the formation of mesoporous materials and their use as catalysts. This work is divided in four differentiated pars. The first one includes a short introduction to mesoporous materials and their evolution, the possible synthetic methods, their versatility among functionalization and applications. This chapter ends with a revision to the previous work of the research group. The second chapter is focused on UVM-7 silica, a bimodal mesoporous material developed in the group. The structure of this material is studied in detail to confirm the tridimensional interconnexion of the mesopores. This is achieved with the use of electron tomography, combined with the formation of carbon replicas and the preparation of gold-composites, followed by a microscopic study of gold dispersion in the material. Once known the nature of the structure, mesopore expansion is explored using alkanes as swelling agents. Given the hydrophobic nature of these molecules they are supposed to be located inside the surfactant micelles. In this work the real amount of alkane incorporated is studied, using spectrophotometric techniques and the results of these measures are explained based in colloidal studies. Finally, different enzymes and ibuprofen have been immobilized in the material, as molecular probes. The third chapter includes two collaborations with catalytic groups. Silica composites with different oxidic domain have been formed, following two different strategies. In the first one, UVM-7 like composites containing Ni/Sn/Ce have been formed with a “one-pot” synthesis, using the atrane method. In the second one, UVM-7 silica has been impregnated to form crystalline TiO2, ZrO2 and CeO2 on the surface. Gold nanoparticles have been deposited on these materials and they have been used for catalysis of selective aerobic oxidative condensation of benzylamine to N-benzylidenebenzylamine and Co to CO2 oxidation, respectively. The work done by our group contains synthesis and characterization of supports, as well as understanding of catalytic results based in the structure of the materials. Finally, non-silica mesoporous materials have been studied. In the final chapter we have studied the formation of mesoporous iron phosphate and phosphonates. As for UVM-7, surfactant is used as structural directing agent. The obtained materials have been characterized using different techniques and a structure is proposed.	en_US
dc.format.extent	346 p.	es_ES
dc.language.iso	en	es_ES
dc.subject	mesoporous	es_ES
dc.subject	silica	es_ES
dc.subject	gold	es_ES
dc.subject	phosphates	es_ES
dc.subject	UVM-7	es_ES
dc.subject	accessibility	es_ES
dc.title	High accessibility and chemical homogeneity in mesoporous materials: silicas, gold-containing composites and phosphates	es_ES
dc.type	doctoral thesis	es_ES
dc.subject.unesco	UNESCO::QUÍMICA	es_ES
dc.embargo.terms	0 days	es_ES