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Oxamate-containing palladium(II) complexes: an open gate in fundamental and applied chemistry

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23 - Química
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Oxamate-containing palladium(II) complexes: an open gate in fundamental and applied chemistry

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dc.contributor.advisor	Julve Olcina, Miguel
dc.contributor.advisor	Stiriba, Salah Eddine
dc.contributor.author	Fortea Pérez, Francisco Ramón
dc.contributor.other	Departament de Química Inorgànica	es_ES
dc.date.accessioned	2015-12-03T12:43:58Z
dc.date.available	2015-12-04T04:45:05Z
dc.date.issued	2015	es_ES
dc.date.submitted	30-11-2015	es_ES
dc.identifier.uri	http://hdl.handle.net/10550/48869
dc.description.abstract	The work presented in this manuscript is an attempt to summarise the efforts that involve to create a new palladium(II)-based oxamato chemistry. Twenty-nine novel examples of mono- and dinuclear palladium(II) complexes have been prepared in this PhD Thesis by rational design. This series of compounds allowed us: (i) to illustrate the advantage of the building blocks for the bottom up approach in metallosupramolecular chemistry; (ii) to provide noteworthy catalysts for carbon-carbon cross-coupling reactions with remarkable catalytic properties, (iii) to produce complexes for molecular recognition to trap the elusive [Pd(H2O)4]2+ species; (iv) to get suitable candidates to study photochemical activities (v) and to have new water soluble anionic complexes with cytotoxicity activity.	en_US
dc.description.abstract	La versatilidad que ofrece el ligando oxamato funcionalizado con distintos sustituyentes en forma aniónica, ha permitido desarrollar una química de coordinación muy extensa y variada. Sus inicios datan de los años ochenta, a cargo del Profesor O. Kahn y colaboradores, con una atención particular en estudios de propiedades magnéticas y estructuras cristalinas. La continuación y profundización de dicha química, desde la perspectiva del magnetismo molecular, es una línea de trabajo que nuestro grupo de investigación viene desarrollando en el ICMol durante las últimas dos décadas. Su mayor interés radica en la obtención de oxamato complejos multifuncionales. En esa Tesis Doctoral, hemos tratado de extender el uso de los complejos con ligandos oxamato substituidos hacia nuevos campos tales como la química supramolecular (ingeniería molecular y cristalina) y la catálisis orgánica. Para ello, hemos elegido el paladio(II) como centro metálico diamagnético universalmente conocido por su aplicabilidad en procesos catalíticos. Los resultados obtenidos en esta Tesis se han agrupado en cuatro capítulos: (i) Un primer capítulo que se centra en la preparación, caracterización estructural y un estudio preliminar de las propiedades catalíticas (reacción de Suzuki: formación de enlaces carbono-carbono) de complejos paladio(II)-oxamato con cationes alcalinos. Se completa este capítulo con el estudio de la influencia del sustituyente halogenado del ligando oxamato en el empaquetamiento cristalino de las entidades mononucleares bis(oxamato)palladato(II). (ii) Un segundo capítulo en el cual se han sintetizado y caracterizado mediante difracción de Rayos X sobre monocristal un total de quince oxamatocomplejos de palladio(II), los cuales se han utilizado para el estudio catalítico de reacciones de Heck y Suzuki (formación de enlaces carbono-carbono), usando mayoritariamente medios de reacción alternativos como sales iónicas (ionic liquids) con objeto de lograr una química más sostenible con el medio ambiente. (iii) Un tercer capítulo donde se ha conseguido capturar cristalográficamente, por primera vez en química de coordinación, el catión [Pd(H2O4)]+2 de dos maneras distintas: como contra-catión del complejo aniónico palladio(II)-oxamato y como especie activa en la hidrólisis catalítica del acetonitrilo a acetamida. (iv) Un cuarto y último capítulo en el cual se han preparado y caracterizado estructuralmente complejos dinucleares de palladio(II)-oxamato con ligandos bis-oxamato diseñados a la carta en donde la distancia intramolecular palladio-palladio se controla con los espaciadores orgánicos entre los dos fragmentos oxamato; esta estrategia nos ha permitido estudiar las reacciones catalíticas de Heck y Suzuki, su reactividad fotoquímica y aspectos relacionados con su posible toxicidad.	es_ES
dc.format.extent	300 p.	es_ES
dc.language.iso	en	es_ES
dc.subject	Química de Coordinación	es_ES
dc.subject	Química Inorgánica	es_ES
dc.subject	Química del Paladio(II)	es_ES
dc.subject	Catálisis	es_ES
dc.title	Oxamate-containing palladium(II) complexes: an open gate in fundamental and applied chemistry	es_ES
dc.type	doctoral thesis	es_ES
dc.subject.unesco	UNESCO::QUÍMICA::Química inorgánica ::Compuestos de coordinación	es_ES
dc.subject.unesco	UNESCO::FÍSICA::Química física::Catálisis	es_ES
dc.embargo.terms	0 days	es_ES