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dc.contributor.advisor | Fustero Lardiés, Santos | |
dc.contributor.advisor | Barrio Fernández, Pablo | |
dc.contributor.author | Herrera Muñoz, Lidia | |
dc.contributor.other | Departament de Quimica Orgànica | es_ES |
dc.date.accessioned | 2017-05-29T06:35:48Z | |
dc.date.available | 2017-05-30T04:45:06Z | |
dc.date.issued | 2017 | es_ES |
dc.date.submitted | 22-06-2017 | es_ES |
dc.identifier.uri | http://hdl.handle.net/10550/58661 | |
dc.description.abstract | Las moléculas pequeñas siempre han sido de interés en química debido a su capacidad para ejercer poderosos efectos sobre las funciones de las macromoléculas presentes en los sistemas vivos. El estudio de estas sutiles interacciones es fundamental para el diseño de nuevos fármacos. Sin embargo, a pesar de que el nivel de inversión en investigación y desarrollo aplicado al descubrimiento de nuevos fármacos ha incrementado drásticamente, el números de nuevos compuestos no ha aumentado. En este contexto, la búsqueda de nuevas estructuras que posean una relevante actividad terapéutica permanece como objetivo principal en química farmacéutica. La evolución de los métodos sintéticos en química orgánica ha generado nuevas herramientas que han facilitado la generación de nuevas colecciones de compuestos. El descubrimiento de nuevos fármacos puede llevarse a cabo empleando distintas estrategias sintéticas. En este sentido, en la presente Tesis Doctoral se describe la síntesis de una amplia variedad de carbo- y heteropoliciclos basándonos, por un lado, en los principios de la síntesis orientada a la diversidad estructural (DOS) y, por otro lado, definiendo un objetivo o target (concretamente, compuestos terfenílicos miméticos de α-hélice mediante) cuya síntesis se ha diseñado mediante un análisis retrosintético de acuerdo con los principios de la síntesis orientada a una diana o target (TOS). En el capítulo 1 se describe una secuencia sintética de adición nucleofílica/reacción aza-Michael intramolecular para diversos nucleófilos no fluorados que da lugar a una familia de isoindolinas 1,3-disusituidas. El hecho de que la reacción de adición nucleofílica/reacción aza-Michael intramolecular no transcurra de forma tándem nos ha permitido estudiar con más detalle la etapa de ciclación y, así, desarrollar una síntesis estereodivergente de las isoindolinas cis y trans en función de la base empleada. En el capítulo 2 se estudia la reactividad del esqueleto 8-halonaftalen-1-carbaldehído como sustrato privilegiado en DOS. Tras su condensación con la sulfinamida de Ellman, hemos llevado a cabo diversas transformaciones, logrando sintetizar una amplia variedad de estructuras policíclicas inéditas con potencial interés biológico. En estos dos primeros capítulos se aplican los principios de la síntesis orientada a la diversidad estructural, que nos han permitido sintetizar una amplia variedad de carbo- y heterociclos en pocos pasos de reacción a partir de un sustrato común. En el capítulo 3 se describe el diseño de una serie de compuestos p-terfenílicos de segunda generación para, a continuación, estudiar la relación estructura-actividad de los mismos en la inhibición de la interacción RRE-Rev, y así inhibir la replicación del VIH-1 en humanos. Tal y como han demostrado los resultados de nuestro grupo de investigación en colaboración con los doctores Gallego y Alcamí, estas estructuras terfenílicas son capaces de actuar como miméticos de la estructura de α-hélice de la proteína Rev. La síntesis de esta segunda generación de terfenilos se ha llevado a cabo mediante una ruta sintética basada en sucesivos acoplamientos de Suzuki-Miyaura catalizados por paladio, según los principios de la síntesis orientada a una diana (análisis retrosintético). Además, hemos evaluado la actividad de las estructuras sintetizadas mediante técnicas de espectroscopia de RMN, anisotropía de fluorescencia y ensayos celulares de inhibición, demostrando que estos compuestos son capaces de mimetizar la α-hélice del péptido Rev; si bien no mejoran sustancialmente los valores obtenidos por los terfenilos de la primera generación. | es_ES |
dc.format.extent | 340 p. | es_ES |
dc.language.iso | es | es_ES |
dc.subject | diversity oriented synthesis | es_ES |
dc.subject | target oriented synthesis | es_ES |
dc.title | DOS vs TOS. Estrategias complementarias en la cobertura del espacio químico | es_ES |
dc.type | doctoral thesis | es_ES |
dc.subject.unesco | UNESCO::QUÍMICA | es_ES |
dc.embargo.terms | 0 days | es_ES |