In the past decade, lead halide perovskites, as well as other multinary metal halides – including lead-free alternatives – have shown to be promising materials for their use in optoelectronics. Therefore, new ways of producing high-purity semiconductors in large scale are actively sought after. Hence, the main aim of this doctoral thesis is the development of perovskites and related semiconductors using solvent-free methods. Furthermore, with the prospect of the use of such materials in optoelectronics on an industrial scale, the focus is put on working with benign materials for the development of alternatives to toxic perovskites. Mechanochemical synthesis has recently emerged as a highly convenient and reliable method to obtain high-quality lead halide perovskites, as well as other lead-free multinary metal halides. Hence, this thesis contributes to a material study for the development of perovskites and related materials via a solvent-free mechanochemical route and the investigation of the fundamental characteristics thereof. Furthermore, with the interest in the implementation of these high-purity semiconductors in optoelectronics – besides a material study – this thesis contributes to the investigation of a novel manner for the fabrication of thin film perovskites via single-source vacuum deposition of mechanochemically-synthesized perovskite powders. As such, this work paves the way to a new manner for both understanding the formation of perovskites, as well as an alternative way for thin film development with the prospect of the fabrication of applications in the field of optoelectronics.En la última década, las perovskitas de haluro de plomo, así como otros haluros de metales múltiples, incluidas las alternativas sin plomo, han demostrado ser materiales prometedores para su uso en optoelectrónica. Por lo tanto, se buscan activamente nuevas formas de producir semiconductores de alta pureza a gran escala. Por tanto, el objetivo principal de esta tesis doctoral es el desarrollo de perovskitas y semiconductores relacionados utilizando métodos sin disolventes. Además, con la perspectiva del uso de dichos materiales en optoelectrónica a escala industrial, el foco está puesto en trabajar con materiales benignos para el desarrollo de alternativas a las perovskitas tóxicas. La síntesis mecanoquímica ha surgido recientemente como un método muy conveniente y confiable para obtener perovskitas de haluro de plomo de alta calidad, así como otros haluros metálicos multinarios sin plomo. Por lo tanto, esta tesis contribuye a un estudio de materiales para el desarrollo de perovskitas y materiales relacionados a través de una ruta mecanoquímica libre de solventes y la investigación de sus características fundamentales. Además, con el interés en la implementación de estos semiconductores de alta pureza en optoelectrónica, además de un estudio de materiales, esta tesis contribuye a la investigación de una forma novedosa para la fabricación de perovskitas de película delgada a través de la deposición al vacío de una sola fuente de perovskita sintetizada mecanoquímicamente. polvos. Como tal, este trabajo allana el camino para una nueva forma tanto de comprender la formación de perovskitas como de una forma alternativa para el desarrollo de películas delgadas con la perspectiva de la fabricación de aplicaciones en el campo de la optoelectrónica.