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Optoelectronic devices based on caesium lead halide perovskite nanocrystals

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22 - Física
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Optoelectronic devices based on caesium lead halide perovskite nanocrystals

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dc.contributor.advisor	Martínez Pastor, Juan Pascual
dc.contributor.advisor	Suárez Álvarez, Isaac
dc.contributor.author	Navarro Arenas, Juan
dc.contributor.other	Departament de Física Aplicada i Electromagnetisme	es_ES
dc.date.accessioned	2020-11-26T10:13:03Z
dc.date.available	2020-11-27T05:45:05Z
dc.date.issued	2020	es_ES
dc.date.submitted	30-11-2020	es_ES
dc.identifier.uri	https://hdl.handle.net/10550/76495
dc.description.abstract	Tradicionalmente, la implementación de materiales activos en circuitos fotónicos integrados se ha basado en la utilización de semiconductores III-V y vidrios y materiales ferroeléctricos dopados con iones de tierras raras. Sin embargo, en la actualidad existe una alternativa basada en (nano) materiales sintetizados por técnicas de química coloidal. La posibilidad de procesar nanomateriales en solución permite fabricar semiconductores con propiedades ópticas (emisión, absorción, dispersión de luz) que pueden diseñarse durante la síntesis. Además, su naturaleza coloidal permite integrarlas en cualquier arquitectura óptica mediante sencillas técnicas de impresión en tinta. En este contexto, los nanocristales de perovskita (PNC, del inglés perovskite nanocrystals) totalmente inorgánicos, con estructura CsPbX3 (X = Cl, Br, I), han surgido recientemente y poseen fascinantes propiedades ópticas incluyendo: una alta eficiencia de absorción, un rendimiento cuántico de emisión superior al 90% a temperatura ambiente, banda prohibida sintonizable dependiendo de la composición química y altos coeficientes ópticos no lineales. Este conjunto de fascinantes propiedades ópticas abre perspectivas interesantes para el desarrollo de aplicaciones dentro del marco de la fotónica integrada. Es en este perímetro donde se ubica la presente tesis doctoral, en el uso de los PNCs como material activo para la optoelectrónica, abarcando en su estudio tanto el punto de vista de la ciencia fundamental como el de las aplicaciones. Un primer objetivo abordado en la tesis implicó la fabricación de fotodetectores basados en PNCs tratados por un procedimiento químico de reemplazo de ligando que permitió mejorar la intermovilidad de los portadores de carga entre nanocristales. Este primer proyecto estableció la tecnología para ensamblar los nanocristales en forma de compactas películas delgadas, un paso necesario para la construcción de los dispositivos optoelectrónicos basados en nanotintas de PNCs. Un segundo objetivo se centró en la física fundamental responsable de la generación de ganancia óptica en los PNCs. Este estudio permitió determinar los mecanismos físicos involucrados, así como establecer el papel de las diferentes especies excitónicas, para explicar la emisión estimulada en estas nanopartículas. En particular, los resultados contenidos en la tesis demuestran que la emisión espontánea amplificada (ASE) en estos materiales se produce debido a la recombinación individual de los excitones y que el umbral de ganancia óptica está determinado solo por las pérdidas ópticas. En consonancia con esta investigación, se fabricó y caracterizó un novedoso tipo de dispositivo amplificador en fibra de núcleo hueco que contiene los PNCs en su interior. Este dispositivo muestra ganancia óptica sin umbral a temperatura ambiente debida a efectos ópticos no lineales. Finalmente, se integraron capas de PNCs en una estructura de guía de ondas diseñada para mejorar la generación de fotoluminiscencia (PL). En concreto, se eligió esta configuración para estudiar la propagación del flujo secundario de fotones resultante de la reabsorción de la PL. Este efecto, normalmente conocido como el reciclaje de fotones, da lugar a un corrimiento espectral al rojo y a un aumento en el tiempo medio de propagación de los de los fotones que se extraen de la guía de ondas. Esto tiene implicaciones importantes en el rendimiento de las células solares, y diodos emisores de luz, entre otros dispositivos optoelectrónicos. Teniendo en cuenta los resultados mencionados, esta tesis doctoral concluye que los PNCs coloidales son candidatos prometedores para su uso como material activo en la siguiente generación de dispositivos optoelectrónicos.	es_ES
dc.description.abstract	Traditionally, the implementation of active materials in photonic integrated circuits (PICs) has been developed by using III-V semiconductors and glasses and ferroelectrics doped by rare earth ions. However, there is a cost-efficient alternative based on (nano)materials synthetized by colloidal chemistry techniques. The fabrication of solution-processed nanomaterials provides semiconductors with tailor-made optical properties (light emission, absorption, scattering, bandgap) that can be engineered during the synthesis. In addition, their colloidal nature allows a straightforward integration into any optical architecture by coating or printing techniques. In this context, all-inorganic CsPbX3 (with X = Cl, Br, I) perovskite nanocrystals (PNCs) have recently emerged as an outstanding material with fascinating optical properties, including a high efficiency of absorption, a quantum yield of emission exceeding 90 % at room temperature, a tunable band gap depending on chemical composition—or size and shape tuning—, and high nonlinear optical coefficients. Considering the aforementioned background, the project of this Ph.D. Thesis intends to harness the potential of PNCs as an active material for optoelectronics, from both the point of view of the fundamental science and the applications. A first research objective involves the fabrication of PNC-based photodetectors enhanced by a solid-state ligand-exchange procedure that yields a superior device performance via increased inter-mobility between the PNCs. In this first step, the technology to assemble bulk nanomaterials (thin films) from PNC building blocks is stablished. A second objective is focused on the fundamental physics behind the generation of optical gain in PNCs. This study allows to determine the physical mechanisms involved, and also to stablish the role of different excitonic species, to explain the stimulated emission in these nanocrystals. In particular, the presented investigations demonstrate that the amplified spontaneous emission (ASE) in these materials is generated by the recombination of single excitons, and that the threshold of optical gain is determined only by optical losses. In line with this research, a novel all-fiber hollow-core amplification device, prepared by filling the fiber with PNCs, is properly fabricated and characterized. This device demonstrates a thresholdless gain effect at room temperature that can be attributed to a third order non-linear optical mechanism achieved by strong modal confinement. Finally, in order to further exploit the modal confinement strategy, layers of PNCs are integrated in a waveguide structure that was properly designed to enhance the generation of photoluminescence (PL) when the structure is optically pumped. In particular, this configuration was chosen to study the propagation of the secondary flow of photons resulting from the reabsorption of the PL. This effect, the photon recycling, results in spectral redshift and increased lifetimes for the photons extracted from the output of the waveguide. The photon recycling effect has important implications in the performance of solar cells, light-emitting diodes, among other optoelectronic devices. Considering the aforementioned results, this Ph. D. Thesis concludes that colloidal PNCs are promising candidates to pave the road towards a new generation of active optoelectronic devices.	en_US
dc.format.extent	168 p.	es_ES
dc.language.iso	en	es_ES
dc.subject	perovskite materials	es_ES
dc.subject	perovskite nanocrystals	es_ES
dc.subject	optoelectronics	es_ES
dc.subject	Integrated optics	es_ES
dc.subject	nanotechnology	es_ES
dc.subject	charge transport	es_ES
dc.subject	optical gain	es_ES
dc.subject	lead halide perovskites	es_ES
dc.subject	amplified spontaneous emission	es_ES
dc.subject	photon recycling	es_ES
dc.subject	Hollow-core fibers	es_ES
dc.title	Optoelectronic devices based on caesium lead halide perovskite nanocrystals	es_ES
dc.type	doctoral thesis	es_ES
dc.subject.unesco	UNESCO::FÍSICA	es_ES
dc.embargo.terms	0 days	es_ES