En las últimas décadas, las moléculas imán han atraído la atención de la comunidad científica, puesto que permitirían superar las limitaciones actuales de almacenamiento en dispositivos y, también, por su interés en espintrónica. El descubrimiento de las moléculas imán polinucleares (SMMs) fue impactante, pues presentan lenta relajación de la magnetización por debajo de una cierta temperatura. Por tanto, el desarrollo de moléculas imán mononucleares (SIMs) basadas en iones CoII, como único centro paramagnético responsable de ese comportamiento, son de interés por su alto espín (S = 3/2) y un inherente desdoblamiento a campo cero (zfs), que se puede modificar dependiendo de la geometría impuesta por los ligandos que lo coordinan. Aunque los SIMs son, en principio, los modelos más simples por tal de entender el comportamiento de lenta relajación, hay todavía algunas preguntas por responder con respecto a los mecanismos de relajación implicados. A lo largo de este trabajo, hemos sintetizado compuestos de cobalto(II) con propiedad de SIM, para así desentrañar la física involucrada en esos fenómenos. Por tanto, haciendo uso de compuestos mononucleares de cobalto(II) con fórmula general [Co(Mexphen)2](ClO4)2 (x = 1 ó 2), hemos sintetizado varios compuestos mononucleares, dinucleares, trinucleares y cadenas de cobalto(II) con el objetivo previamente mencionado. Estos compuestos presentan, habitualmente en este trabajo, un entorno octaédrico (CoN4O2) y una anisotropía axial (D > 0). Los motivos por los que los compuestos de cobalto(II) con un D > 0 presentan comportamiento de SIM no se comprenden del todo, pues no existe una barrera de energía asociada directamente con la anisotropía magnética. El análisis de los datos magnéticos medidos en corriente alterna (ac) puede llegar a ser complicado, haciendo que sea difícil tratar bien los datos experimentales. Comúnmente, los resultados de ajustes publicados sobre compuestos de cobalto(II) suelen oscilar en el rango de temperaturas de 2 a 8 K. Sin embargo, haciendo uso de un código informático que hemos escrito, y utilizando las ecuaciones generalizadas de Debye, podemos extraer los mismos parámetros con un rango de temperaturas más amplio (≥ 12 K). Este rango de trabajo ampliado nos permite una mejor determinación de los mecanismos encargados de la lenta relajación de la magnetización de los compuestos de cobalt(II) presentados. Es por eso que, en este trabajo, hemos encontrado que el mecanismo intra-Kramers (ralentizado al aplicarse un campo dc externo) prevalece sobre otros mecanismos a baja temperatura y altos campos magnéticos dc. Además, a altas temperaturas y bajo campo magnético, varios mecanismos térmicamente activados, o la combinación de mecanismos Raman ópticos y acústicos, son los responsables de la lenta relajación de la magnetización en este tipo de compuestos. Adicionalmente y como segundo objetivo de la tesis, varios compuestos dinucleares de cobalto(II) portando ligandos interconvertibles con radiación electromagnética o reacciones redox, son también presentados como mecanismos de control de las propiedades magnéticas. Por último y como tercer objetivo, varios métodos químicos se han probado con láminas de MoS2 exfoliadas químicamente. Éstas se han funcionalizado con moléculas fotocrómicas capaces de modular su configuración química con la luz y sus resultados son descrito en este trabajo.Molecular magnets have attracted the scientific interest to overcome the size limitations of the current materials for information storage and spintronics. A few decades ago, a breakthrough was the discovery of Single-Molecule Magnets (SMMs) because they present slow magnetic relaxation below a certain blocking temperature. Current trends have emerged to increase such temperature. Then, Single-Ion Magnets (SIMs) have been developed. These have a unique paramagnetic centre responsible of the slow magnetic relaxation behaviour. Cobalt(II) SIMs are of special interest because their high-spin state (S = 3/2) presents an inherent large axial zero-field splitting (zfs), that can be enhanced by distorted geometries imposed by coordinated ligands. Although SIMs are supposed to be the simplest model to understand the slow magnetic relaxation phenomena, there are some open questions still concerning the mechanisms that rule the relaxation pathways. In this dissertation, we have synthesised cobalt(II) SIMs to study and unravel the physics behind that phenomenon. Then, for this purpose, mononuclear cobalt(II) compounds with general formula [Co(Mexphen)2](ClO4)2 (x = 1 or 2) have been used to synthesise mononuclear, dinuclear, trinuclear and chain cobalt(II) compounds. These compounds generally exhibit a distorted octahedral CoN4O2 environment and an axial magnetic anisotropy (D > 0). Thus, their field-induced SIM behaviour is not associated to an energy barrier arising directly from their magnetic anisotropy. Furthermore, difficulties strike analysing the ac-data with good fit parameters through different models, for a wide temperature range. The commonly reported fit results for these kind of systems fall within 2−8 K range, usually. However, by using the generalised Debye equations, we have developed a computational code to automatically analyse experimental data and increase the working temperature range. Then, our wider range of analyses allow us to do a better determination of the mechanisms involved in the slow magnetic relaxation of the presented cobalt(II) compounds. Consequently, in this dissertation, we found that an intra-Kramers mechanism (slowed down fast spin reversal between the ground state Kramers doublets by an external dc- magnetic field in D > 0 systems) generally rules the low temperature regime at high dc-magnetic fields. Moreover, at higher temperatures or lower dc-magnetic fields, several thermally activated mechanisms or a combination of optical and acoustic Raman mechanisms are the responsible mechanisms that cause the slow magnetic relaxation of the magnetisation in these systems. Moreover, as a second aim, dinuclear cobalt(II) complexes with photoswitchable and redox ligands, are presented to tune their magnetic dynamics. As a third and last aim, molecular approaches to 2D materials have been achieved with chemically exfoliated MoS2 layers being functionalised with photochromic molecules. Their photoswitching behaviour has been confirmed and described.