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Ferrera González, Juan
Pérez Prieto, Julia (dir.); González Béjar, María (dir.) Departament de Quimica Orgànica |
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Aquest document és un/a tesi, creat/da en: 2022 | |
Las nanopartículas upconversion (UCNP) comenzaron a desarrollarse a inicios del presente siglo, generando una gran expectación e interés por sus propiedades fotofísicas particulares. Las UCNP son nanomateriales capaces de producir el fenómeno upconversion (UC) mediante el cual fotones de baja energía (de la región del infrarrojo cercano, NIR) se transforman en fotones de alta energía (en la región del UV-vis). Los principales actores del fenómeno son los iones lantánidos que se encuentran como dopantes de una matriz nanométrica transparente. Por tanto, en las UCNP, a diferencia de las nanopartículas (NP) semiconductoras, el confinamiento nanométrico no es el responsable de las propiedades ópticas sino las interacciones entre los iones lantánidos de la matriz. Aunque, sin duda, la escala nanométrica afectará a sus propiedades emisivas.
Esta tesis estructurada en cuatro capítulos comien...
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Las nanopartículas upconversion (UCNP) comenzaron a desarrollarse a inicios del presente siglo, generando una gran expectación e interés por sus propiedades fotofísicas particulares. Las UCNP son nanomateriales capaces de producir el fenómeno upconversion (UC) mediante el cual fotones de baja energía (de la región del infrarrojo cercano, NIR) se transforman en fotones de alta energía (en la región del UV-vis). Los principales actores del fenómeno son los iones lantánidos que se encuentran como dopantes de una matriz nanométrica transparente. Por tanto, en las UCNP, a diferencia de las nanopartículas (NP) semiconductoras, el confinamiento nanométrico no es el responsable de las propiedades ópticas sino las interacciones entre los iones lantánidos de la matriz. Aunque, sin duda, la escala nanométrica afectará a sus propiedades emisivas.
Esta tesis estructurada en cuatro capítulos comienza con una introducción a las propiedades ópticas de las UCNP, con unas breves reseñas históricas y una descripción detallada de los protagonistas de este fenómeno tan inusual como interesante: los iones lantánidos. En el primer capítulo se describe una técnica de microscopía desarrollada por el grupo y que permite caracterizar con resolución temporal la luminiscencia de las emisiones upconversion (UC). En el segundo se demuestra cómo la técnica anterior permite medir el alargamiento del tiempo de vida de un colorante orgánico funcionalizado en la superficie de la UCNP con una estrategia basada en ligandos macrocíclicos de cucurbiturilo. El nanohíbrido upconversion (UCNH) resultante incorpora sinérgicamente las propiedades únicas de la UCNP con las de detección de la sonda orgánica, dando lugar a un sensor prueba de concepto. En el tercer capítulo se evalúa la citotoxicidad de la plataforma utilizada para desarrollar el sensor en comparación con la UCNP de partida. Por último, el cuarto capítulo profundiza en la caracterización fotofísica de un UCNH prueba de concepto compuesto por UCNP y un colorante orgánico. De tal manera que el hilo conductor de la tesis es la caracterización fotofísica de las UCNP y de los UCNH, pues es precisamente la limitación en el desarrollo de estos materiales. Cada capítulo está, a su vez, apoyado en una introducción inicial con resultados bibliográficos relevantes que describen la motivación que llevó a empezar la investigación. Asimismo, cuenta con una sección de objetivos, de resultados y discusión y conclusiones. Finalmente se completa la tesis con las conclusiones más relevantes obtenidas en cada capítulo.Upconversion nanoparticles (UCNP) started to be developed at the beginning of this century, generating great expectations and interest due to their particular photophysical properties. UCNPs are nanomaterials capable of producing the upconversion (UC) phenomenon by which low-energy photons (in the near-infrared region, NIR) are transformed into high-energy photons (in the UV-vis region). The responsible species of this phenomenon are the lanthanide ions found as dopants of a transparent nanometric matrix. Therefore, in UCNPs, unlike semiconductor nanoparticles (NPs), nanometric confinement is not responsible for the optical properties but rather the interactions between the lanthanide ions in the matrix. Although, undoubtedly, the nanometer scale will affect its emissive properties.
This thesis structured in four chapters. It begins with an introduction to the optical properties of UCNPs, with brief historical reviews and a detailed description of the protagonists of this unusual and interesting phenomenon: the lanthanide ions. The first chapter describes a microscopy technique developed by the group that allows characterizing the luminescence of upconversion (UC) emissions with temporal resolution. The second chapter shows how the previous technique allows measuring the lengthening of the lifetime of a functionalized organic dye on the surface of the UCNP with a strategy based on macrocyclic cucurbituril ligands. The upconversion nanohybrid (UCNH) synergistically incorporates the unique UCNP detection properties with those of the organic probe, resulting in a proof-of-concept sensor. In the third chapter, the cytotoxicity of the platform used to develop the sensor is evaluated in comparison with the starting UCNP. Finally, the fourth chapter delves into the photophysical characterization of a proof-of-concept UCNH composed of UCNP and an organic dye. In such a way that the guiding thread of the thesis is the photophysical characterization of the UCNP and the UCNH, since it is precisely the limitation in the development of these materials. Each chapter is, in turn, supported by an initial introduction with relevant bibliographic results that described the motivation that led to start the research. It also has a section on objectives, results and discussion and conclusions. Finally, the thesis is completed with the most relevant conclusions obtained in each chapter.
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