La Tesis que aquí se presenta tiene como objetivo principal el diseño y estudio de las propiedades de una gran serie de compuestos que actúan como imanes moleculares. Estos compuestos consisten en polímeros de coordinación basados en el ligando anilato (C6O4X22-, siendo X = Cl o Br) con metales de transición como centros metálicos responsables del comportamiento magnético de dichos materiales. Así pues, en el Capítulo 1 se presenta una familia de compuestos isoestructurales entre sí con capas aniónicas en forma de panal abeja que se superponen de modo eclipsado originando canales hexagonales. En el interior de los canales hexagonales se alojan moléculas de disolvente que tienen un papel fundamental en la modulación del ordenamiento ferrimagnético observado en estos materiales. En el Capítulo 2, se ha preparado una familia de cuatro compuestos, similar a la de los anteriores, pero que difiere en la presencia de una molécula de disolvente coordinada a los iones Mn(II) de la red. En lo referente al magnetismo de estas redes, se observa que los iones metálicos presentan un ordenamiento de tipo ferrimagnético similar al de los compuestos del Capítulo 1. Este ordenamiento, sin embargo, se da a temperaturas inferiores a causa de la coordinación de la molécula de benzaldehído al ion Mn(II). En el Capítulo 3, se llevó a cabo un estudio similar para compuestos que presentan la pareja de metales Cu(II)/Cr(III) con la misma estructura que los pertenecientes a los capítulos anteriores. En estos materiales, sin embargo, se ha incorporado un tratamiento térmico a bajas presiones con el fin de eliminar las moléculas de disolvente presentes en la estructura. Además, también en estos materiales se ha observado que el ordenamiento ferrimagnético es sensible al disolvente presente en la estructura. En el Capítulo 4 de esta Tesis, se ha trabajado con las redes preparadas en los dos primeros capítulos. En concreto, se ha tratado de llevar a cabo la modificación postsintética del derivado del benceno presente en las estructuras. Además, en algunos de los productos obtenidos se ha probado el proceso de reversibilidad para restituir el compuesto original y en algunos otros se han realizado ensayos de evacuación a altas temperaturas y bajas presiones. En último lugar, en el Capítulo 5 se prepara una serie de compuestos con la molécula de fenacina como plantilla. Se ha podido ver en estos compuestos que existe un fenómeno de transferencia protónica entre las unidades que componen la capa catiónica y que depende, a su vez, de las distancias entre los bloques que forman la capa aniónica. Se ha podido ver que el magnetismo de los compuestos depende de la combinación de metales presentes en la red. Finalmente, en este mismo capítulo se ha llevado a cabo la reducción con naftalenuro de litio de los ligandos anilato en las redes de este tipo, conduciendo a variaciones importantes en sus propiedades magnéticas.